近期,我院光驱动双碳研究团队的李亚光博士等人发现镍单原子化可以提高镍催化剂的NH3裂解制氢活性,并与光热系统耦合成功的实现了高效太阳光致热氨气裂解制氢,相关工作“Low Temperature Thermal and Solar Heating Carbon-Free Hydrogen Production from Ammonia Using Nickel Single Atom Catalysts”以河北大学为第一单位发表在《先进能源材料》(Advanced Energy Materials, IF=29.698, 2022, 2202459)。李亚光博士为论文第一兼通讯作者,张志波博士和叶金花教授为共同通讯作者。
NH3催化裂解制氢是构建零碳氢能系统的基础技术之一,以镍元素为代表的非贵金属材料是NH3裂解制氢的主要催化剂。虽然人们已经设计了多种非贵金属催化剂,但其NH3裂解制氢反应仍然需要较高的温度(600-850 ℃),阻碍了NH3裂解制氢的广泛应用。该项工作中,李亚光等人联合叶金花教授、张志波博士通过理论计算预测镍单原子可以改变镍催化剂与NH3的键合模式,从而提高镍催化剂的NH3裂解活性。根据理论结果,研究团队利用溶胶-凝胶法合成了Ni单原子/CeO2二维材料(SA Ni/CeO2),在300 ℃的低温下展现出优异的NH3催化裂解性能,其H2产率为3.544 mmol g-1 min-1,优于所有的非贵金属催化剂和大多数贵金属催化剂。将SA Ni/CeO2与课题组自制的光致热器件相结合,在一个标准太阳光辐照下,SA Ni/CeO2的NH3催化裂解产氢速率达到1.58 mmol g-1 min-1,是目前已报道的自然太阳光驱动NH3催化裂解制氢记录速率的100倍以上,显示出在零碳氢能源系统中实际应用的潜力。
以上工作得到河北省自然科学基金、河北省科技厅、河北省教育厅、河北大学生命科学与绿色发展研究院、河北大学自然科学多学科研究项目、北海道大学的光激子项目,广东科学院、催化基础国家重点实验室的资助以及河北大学物理学院公共测试中心的大力支持。
论文链接:https://doi.org/10.1002/aenm.202202459